近日,美高梅MGM33999“功能纳米农业应用创新”学科培育创新团队在国际权威期刊《Small Methods》(IF=10.7)上发表题为《Molten Salt‐Assisted Synthesis of Ferric Oxide/M–N–C Nanosheet Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction Reaction》(熔盐辅助合成氧化铁/金属-氮-碳纳米片电催化剂用于高效氧还原反应)的研究论文。此研究从氧还原电催化剂的结构设计与性能优化方面提出新的见解,在生物质资源化利用方面奠定了理论基础。
氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属空气电池等新型能量存储和转换系统中必不可少的两个半反应之一。然而,ORR的电子传递受限于多步反应,传质效率低,导致其动力学速度慢,极大地阻碍了其在实际器件中的应用。因此,有必要开发能够同时实现快速电荷转移和传质的高效ORR催化剂。研究团队创新采用通用且经济的KCl熔盐辅助策略,将具有丰富氧空位的高分散Fe2O3纳米粒子(NPs)均匀地锚定在木质素衍生的金属-氮-碳(M-N-C)分级多孔纳米片上,制备了一系列不同贵金属的M-N-C催化剂(Fe2O3/M-N-C, M=Cu, Mn, W, Mo),作为有效的ORR催化剂。Fe与高电负性的O结合,通过Fe-O-M结构诱导电荷重新分布,从而降低含氧物质的吸附能。Fe2O3 NPs与M-N-C的耦合效应通过促进质子在Fe2O3上产生并转移到M-N-C来加速ORR的催化活性。同时,实验和密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示了ORR过程中金属位点显著的电子结构演化,其中金属原子的发射密度和局部磁矩在整个反应过程中不断变化。
美高梅MGM33999鲁志伟副教授和生物资源化学专业硕士研究生龚威铭为论文共同第一作者,西北农林科技大学王建龙教授和美高梅MGM33999饶含兵教授为本文共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、四川省自然科学基金和美高梅MGM33999学科建设双支计划的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1002/smtd.202401278